2. Structuration optique des matériaux
2.1. Structures guidantes
2.1.1 Silicium poreux et polymères conjugués
V. Skarka, G. Boudebs, M. Girtan, thèse de M. Derbazi, en collaboration avec l'Institut de Physique de Belgrade
Des structures guidantes exploitables pour la réalisation de fonctions "tout optique" ultra rapides exigent de bonnes propriétés optiques non-linéaires, assorties d'un temps de réponse très court (inférieur à 10 ps). Les polymères conjugués à propriétés semi-conductrices répondent à cette attente, mais doivent être "hybridés" pour une utilisation aisée dans les réseaux. Nous associerons sous forme de nanostructures guidantes des polymères conjugués : poly(3-dodécylthiophène) (PT12), polydiacétylène para-toluène sulfonate (PTS) et poly(p phénylène vinylène) (PPV) incorporés dans du silicium ou de la silice poreuse (pores de 20 nm). Les structures seront fabriquées à l'Institut des Matériaux Jean Rouxel à Nantes. Forts de notre expérience passée dans le domaine (programme inter-régional de recherche Bretagne - Pays de la Loire durant la période 2001 - 2005), nous caractériserons les propriétés optiques non-linéaires des structures obtenues en utilisant comme techniques Z-scan, I-scan, l'auto-focalisation, etc. Une étroite coopération est indispensable pour améliorer les propriétés optiques de ces nouveaux matériaux, en conciliant les impératifs de fabrication, avec les exigences de l'optique non-linéaire. Notre projet consiste à mesurer, valider et exploiter les fortes non-linéarités potentiellement disponibles dans les polymères conjugués, exaltées par la structuration obtenue par insertion dans le silicium poreux. Un des objectifs que nous nous fixons est d'étudier l'effet du confinement dans des cavités de taille nanométrique, et de l'interface, sur les propriétés optiques des structures hybrides et sur la propagation des solitons.
Dans un deuxième temps, nous étudierons des cristaux photoniques à base de silicium poreux et de silice poreuse ou photoinduits par des techniques holographiques. Nos études théoriques et numériques devront être adaptées aux exigences dictées par les expériences.
2.1.1. Autofocalisation photoréfractive dans InP:Fe
H. Leblond, collaboration avec N. Fressengeas, thèse de D. Boumba-Sitou (LMOPS, Metz)
Certains mécanismes de l'autofocalisation photoréfractive dans le phosphure d'indium sont encore mal compris, en particulier la possibilité d'obtenir un champ de charge d'espace plus grand que le champ appliqué. On cherche d'abord à déterminer le rôle de la dimensionnalité dans ce phénomène d'exaltation du champ, puis à caractériser l'intensité d'inversion, c'est-à-dire de la transition focalisation-défocalisation qui a été observée au laboratoire LMOPS. À cet effet, on s'appliquera à résoudre les équations de la photoréfractivité numériquement, puis à développer un modèle semi-analytique qui permette de décrire la propagation de façon correcte et efficace. Un tel modèle devrait nous permettre par la suite de décrire la formation de structures utilisables en optoélectronique par autofocalisation photoréfractive dans InP:Fe.
2.2 Métrologie de l'indice non-linéaire et caractérisation
2.2.1. Mesures absolues de n2
K. Fedus, C. Cassagne et G. Boudebs
Après avoir mis au point deux méthodes originales pour la caractérisation des non linéarités optiques à savoir l’interférométrie Mach-Zehnder résolue spatialement (J. Opt. Soc. Am. B, 18, 5, 2001) et l’imagerie non linéaire utilisant le contraste d’un objet de phase (Phys. Rev. A, 69, 053813, 2004), notre but est de faire de notre laboratoire un centre de mesure d'indices non-linéaire incontournable et reconnu internationalement. Actuellement les mesures se font à ± 30% d'incertitudes relatives dans le meilleur des cas, souvent établies par comparaison aux non linéarités du CS2, sans aucune certitude au niveau de la mesure absolue.
Dans une étude récente (J.A.P., 105, 103106, 2009), nous avons effectué des mesures absolues de n2, les indices de réfraction non linéaires pour deux matériaux standards le CS2 et le SiO2 pris comme références pour l’étalonnage des systèmes de mesures. A l'intérieur d'un système imageur (4-f) combiné avec la méthode Z-scan, nous avons analysé la distorsion spatiale du faisceau diffracté pour mesurer précisément la taille du faisceau à l'entrée de l'installation. Par ailleurs la technique Kerr-shutter a été appliquée pour évaluer la largeur des impulsions temporelles pour les trois harmoniques (1064, 532, et 355 nm) délivré par un laser Nd: YAG pulsé en régime picoseconde. Le résultat de ces mesures a donné des valeurs de n2 un ordre de grandeur inférieur à celui généralement pris en compte. Un autre résultat important est celui de la dispersion qui se trouve être plus importante que celle généralement considérée. Ce n'est que dans l’UV, la valeur de n2 de la silice fondue est en bon accord avec certaines valeurs publiées dans la littérature.
Il s'agit maintenant de faire des mesures absolues sur l'indice non-linéaire avec une précision accrue (inférieure à 5 %). Le champ d'investigation doit couvrir tous les moyens possibles pour arriver à cette précision. En commençant par identifier la méthode la plus adaptée à cette métrologie (étude de la sensibilité propre à chaque méthode optique), en ne négligeant la mesure d'aucun des paramètres rentrant dans le calcul de l'intensité (y compris la durée de l'impulsion qui est généralement donnée par le constructeur laser) et en y intégrant une étude plus poussée concernant les paramètres caractérisant le photo détecteur (sensibilité, bruit thermique, rapport signal sur bruit...). Cette mesure absolue est cruciale pour plusieurs raisons notamment dans le cas des verres en silice pour des applications lasers.
2.2.2. Verres infrarouges à fort indice non-linéaire
K. Fedus, C. Cassagne et G. Boudebs en collaboration avec C.B. de Araujo (Recife, Brésil), K. Richardson, L. Petit (Clemson University, USA), Z. Xianghua, J. Troles, V. Nazabal (équipe Verre et Céramiques, Rennes), M. Sergent (ISM2, Marseille), et O. Vasseur (ONERA)
Nous avons déjà observé de très importants effets non-linéaires dans l'infrarouge, dans des verres de chalcogénures. En premier lieu, il nous paraît nécessaire de continuer à caractériser de nouveaux matériaux de ce type, massifs ou en films minces, d'une part en collaboration avec des chimistes, d'autre part avec des partenaires physiciens des matériaux, pour identifier des matrices (verres ou cristaux) fortement non-linéaires. Un autre volet de cette recherche concerne la découverte de matériaux utiles pour la limitation optique. Ceci s'inscrit dans la continuité des travaux menés dans notre laboratoire depuis longtemps.
Dernièrement (J. OF APPLIED PHYSICS 107, 023108, 2010) nous avons montré qu’un simple modèle (dénommé BGO) basé sur l'oscillateur harmonique en théorie semi-classique peut être un outil très utile pour les prévoir théoriquement l'indice de réfraction non linéaire dans les verres infrarouges à base de chalcogénures. Nous avons ainsi confirmé le comportement quasi linéaire observé entre les indices non-linéaire et linéaire et ceci indépendamment de l’absorption non linéaire qui devient de plus en plus importante avec un fort n2.
D'autre part un projet a été mis en place (en collaboration avec l’EVC Rennes1 et l’ONERA) pour la réalisation et l'étude de fibres optiques réalisées dans de tels matériaux. De nouvelles technologies seront développées dans le domaine de nouvelles sources laser fonctionnant dans la bande stratégique 3-5 mm à partir des verres infrarouges en chalcogénures ayant un fort coefficient non-linéaire. La méthodologie des plans d'expériences utilisée par l'ONERA sera appliquée pour développer de nouveaux verres qui seront caractérisés et fibrés. Des essais de génération de sources lasers seront effectués en utilisant les propriétés non-linéaires du 3ème ordre.
2.2.3. Contraste de phase dans les films minces et pour des régimes fortement non-linéaires
J.-L. Godet, G. Boudebs
Dans un travail publié en 2006 (Eur. Phys. J. D, 39, 307–312, (2006)), nous avons étudié les limitations théoriques de la technique d'imagerie non-linéaire (NL) avec objet de phase à l’entrée. Nous avons notamment montré que, pour une forte intensité lumineuse, le contraste de phase ne croît plus du tout linéairement en raison de cette intensité. L'énergie est diffractée hors de l'image ce qui induit une saturation du contraste. Nous nous sommes alors concentrés sur le cas de la réfraction NL pure. Nous proposons à présent d'étendre nos études théoriques et numériques du contraste de l'objet de phase en présence de réfraction NL et d'absorption NL dans le cas d'un régime fortement NL (dn autour de 10-3), et d'en envisager les applications au films minces avec des modifications induites d'indice permanentes. D'ores et déjà, nous observons l'existence de tels phénomènes dans des films de chalcogénure.
2.3. Polarisabilités et hyperpolarisabilités des molécules
2.3.1 Spectres de diffusion hyper-Rayleigh
J.-L. Godet, en collaboration avec T. Bancewicz et W. Gaz (Pozna\'n, Pologne), G. Maroulis (Patras, Grèce).
Les contributions dipolaires et multipolaires peuvent jouer un grand rôle dans les propriétés non-linéaires des matériaux. La recherche de nouveaux matériaux en optique non-linéaire suscite donc un grand intérêt pour les polarisabilités dipolaires ou multipolaires et non-linéaires des molécules, comme cela a été souligné dans des travaux des deux dernières décennies.
Dans une série de travaux publiés ces dernières années, qui est résumée dans un article de synthèse paru en 2001, nous avons présenté une méthode originale qui permet de mesurer les polarisabilités multipolaires (et leurs dérivées) à partir des spectres de diffusion collisionnelle induite (méthode appliquée à la molécule CF4 et plus récemment aux molécules SF6 et CH4).
Nous étendons depuis notre expérience acquise en diffusion linéaire de la lumière à la mesure des hyper- et multi-polarisabilités à partir de spectres hyper-Rayleigh de diffusion collisionnelle. La possibilité d'obtenir des valeurs précises des hyperpolarisabilités dipolaires ou multipolaires par cette méthode a en effet été étudiée. D'autre part une collaboration avec G. Maroulis permet de disposer de calculs ab initio de ces grandeurs. Notre programme de recherche vise à l'étude de différents systèmes moléculaires et/ou atomiques par ordre de complexité croissante.
Des modèles théoriques permettent d'analyser les intensités intégrées et les formes spectrales des spectres de diffusion hyper-Rayleigh. Notre point de départ est le calcul des hyperpolarisabilités induites qu'a publié T. Bancewicz. Un premier article théorique a été publié en 2001 qui démontre la faisabilité de la mesure de l'hyperpolarisabilité dipole-dipole-quadrupole de la molécule SF6 grâce à celle de son spectre hyper-Rayleigh de diffusion collisionnelle. Cinq autres articles ont été publiés entre 2003 et 2007 qui décrivent les calculs théoriques à la fois quantique et semi-classique des intensités spectrales (en unités absolues) de mélanges de gaz nobles.
Nous sommes maintenant passés à l'étude de mélanges plus complexes faisant intervenir une molécule linéaire et un atome. Une étude sur le spectre hyper-Rayleigh du dimère H2-Ar a été publiée en 2008. Une autre sur H2-He vient d'être soumise. Dans la mesure où, grâce à G. Maroulis, nous disposons également de la polarisabilité et du moment induits pour le couple H2-Ar et pour différentes orientations (0o, 45o, 90o), nous programmons maintenant d'en étudier les effet Kerr et spectre Rayleigh induits.
